江南大學(xué)陳敬華團(tuán)隊(duì)：可用于4D打印的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)響應(yīng)明膠基水凝膠

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近年來(lái)，具有形狀記憶效應(yīng)的3D可打印水凝膠成為了可用于4D打印的新型材料。形狀記憶效應(yīng)使材料具有特定的臨時(shí)形狀和形變后逐漸恢復(fù)原狀的特點(diǎn)，這使得4D打印材料被賦予了動(dòng)態(tài)功能，可以控制一些結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)響應(yīng)。然而，大多數(shù)基于形狀記憶的4D打印水凝膠是由合成的有機(jī)聚合物制備的，通常生物相容性較差。而另一方面，由天然聚合物制成的水凝膠，如膠原蛋白、明膠或透明質(zhì)酸，又往往缺乏良好的機(jī)械強(qiáng)度。因此具有形狀記憶效應(yīng)的可打印水凝膠如何更廣泛地用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，在學(xué)界仍是具有挑戰(zhàn)性的研究課題。

近期，江南大學(xué)陳敬華團(tuán)隊(duì)在Biomacromolecules 上發(fā)表題為：Structurally Dynamic Gelatin-Based Hydrogels with Self-Healing, Shape Memory, and Cytocompatible Properties for 4D Printing的研究論文，通過(guò)在明膠基水凝膠中嵌入超支化交聯(lián)劑HPASi，使得水凝膠的生物相容性和機(jī)械強(qiáng)度都得到了增強(qiáng)。明膠基水凝膠以明膠和聚乙二醇為原料，通過(guò)動(dòng)態(tài)共價(jià)亞胺/Diels−Alder反應(yīng)和超分子氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)連接。通過(guò)進(jìn)一步與含有多種超分子氫鍵的超支化三乙氧基硅烷試劑（HPASi）進(jìn)行二次交聯(lián)，水凝膠的自愈性和形狀記憶效應(yīng)都得到了增強(qiáng)。研究人員利用EFL品牌的擠出式生物3D打印機(jī)（BP6601）打印了具有動(dòng)態(tài)響應(yīng)的4D結(jié)構(gòu)。該水凝膠具有良好的機(jī)械強(qiáng)度和3D打印性能，同時(shí)也具有良好的細(xì)胞相容性。這些優(yōu)異性能使本研究中的形狀記憶水凝膠在生物醫(yī)學(xué)、傳感器和新型柔軟機(jī)器人等廣泛領(lǐng)域都具有巨大的應(yīng)用潛力。

圖1 水凝膠制備工藝示意圖

圖2  (a)不含HPASi的水凝膠的形狀記憶效果；4D特性(b)關(guān)閉燈泡，(c)花瓣閉合，(d)承受5g重量

圖3  (a)3D打印過(guò)程和(b)3D打印網(wǎng)格結(jié)構(gòu)

圖4 不同條件下打印的網(wǎng)格的形狀記憶效果：(a) HPASi濃度為5.0 mM，25°C下的4×4網(wǎng)格；(b)溫度調(diào)整為65°C；(c)濃度調(diào)整為3.75 mM；(d)網(wǎng)格尺寸調(diào)整為6×6

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https://doi.org/10.1021/acs.biomac.2c00924